科學(xué)島團(tuán)隊(duì)探明氯原子與異丁烯醛大氣氧化反應(yīng)的化學(xué)機(jī)制

2022-07-21 11:58:47來(lái)源：合肥物質(zhì)科學(xué)研究院閱讀量：140 評(píng)論

　　近日，中科院合肥研究院安光所張為俊研究員團(tuán)隊(duì)在氯(Cl)原子引發(fā)的異丁烯醛(Methacrolein，MACR，化學(xué)分子式C4H6O)大氣氧化反應(yīng)研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)論文以“基于光電離質(zhì)譜檢測(cè)技術(shù)的氯原子引發(fā)異丁烯醛氧化反應(yīng)研究”為題在線發(fā)表在英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)期刊Physical Chemistry Chemical Physics上。

　　氯原子相比于大氣中的其它氧化劑(OH自由基、臭氧O3等)具有更高的反應(yīng)活性，隨著近年來(lái)在內(nèi)陸地區(qū)濃度的增加，氯引發(fā)的大氣氧化過(guò)程的重要性越發(fā)顯著。異丁烯醛是生物源揮發(fā)性有機(jī)物異戊二烯(C5H8)大氣氧化的特征中間產(chǎn)物，具有較高的化學(xué)活性，其氧化降解對(duì)于大氣臭氧和二次有機(jī)氣溶膠的生成具有重要影響。

　　實(shí)驗(yàn)中，唐小鋒研究員和林曉曉副研究員等人采用微波放電流動(dòng)管反應(yīng)器模擬大氣氧化反應(yīng)，結(jié)合實(shí)驗(yàn)室自行研制的真空紫外光電離反射式飛行時(shí)間質(zhì)譜儀，在線檢測(cè)氯原子引發(fā)異丁烯醛氧化過(guò)程中的反應(yīng)物、中間體自由基和產(chǎn)物，開展了低NOx條件下氯原子與異丁烯醛的氧化反應(yīng)機(jī)理研究。

　　結(jié)果表明，氯原子與異丁烯醛之間通過(guò)奪氫和加成反應(yīng)分別生成C4H5O和C4H6OCl自由基，且與氧氣(O2)進(jìn)一步反應(yīng)生成C4H5OO2 和 C4H6OClO2過(guò)氧自由基。在低氮氧化物(NOx，NO和NO2)條件下，過(guò)氧自由基繼續(xù)與自身以及HO2自由基發(fā)生雙分子反應(yīng)，產(chǎn)生C4H5OO、C3H5OCl、C4H6OClO2H等產(chǎn)物。通過(guò)關(guān)鍵產(chǎn)物的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)，結(jié)合高精度理論計(jì)算分析，獲得了氯原子與異丁烯醛氧化反應(yīng)詳細(xì)的化學(xué)機(jī)制，有助于理解異丁烯醛在大氣中的化學(xué)行為。

　　本文研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院國(guó)際合作重點(diǎn)項(xiàng)目和合肥大科學(xué)中心重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目課題的經(jīng)費(fèi)支持。

添加O2前后Cl和異丁烯醛反應(yīng)的光電離質(zhì)譜圖

氯原子引發(fā)異丁烯醛氧化反應(yīng)機(jī)理圖

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