肼是農(nóng)醫(yī)藥、化學化工及航天軍事領(lǐng)域的重要原料,其易揮發(fā)、高毒等特性可嚴重損傷人體肺部、腎臟及中樞神經(jīng)系統(tǒng)。鑒于肼對環(huán)境生態(tài)與生命健康領(lǐng)域的威脅,其快速、高靈敏、準確檢測對保障生產(chǎn)和生命安全、提升環(huán)境和社會預(yù)警能力具有重要意義。提高肼檢測響應(yīng)速度是實現(xiàn)其快速預(yù)警的關(guān)鍵,也是該領(lǐng)域的難點。
中國科學院新疆理化技術(shù)研究所爆炸物傳感檢測團隊長期致力于痕量?;窓z測方法研究,在危化品光學探針設(shè)計、識別檢測原理方面取得了系列研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202203358、Adv. Mater. 2020, 32, 1907043、Adv. Sci. 2020, 7, 2002991)。研究人員近期針對?;冯碌目焖俣ㄐ詸z測難題,提出了探針識別位點與肼分子間非共價相互作用的精確調(diào)控策略,實現(xiàn)了肼的超快熒光點亮檢測。
研究人員從反應(yīng)型熒光探針與目標物分子相互趨近角度出發(fā),以探針識別位點與肼分子間非共價相互作用為著眼點,通過帶有不同吸電子基團的R-苯甲酸與熒光素分子間的酯化反應(yīng),構(gòu)建了系列以酯鍵為識別位點的熒光探針分子F-R(R=-CN、-NO2、-F)。
系統(tǒng)的密度泛函理論計算與分子動力學模擬表明,利用R基團的不同吸電子性質(zhì)控制酯鍵識別位點表面電荷性能,精確調(diào)控了識別位點和肼分子間的非共價作用力強度。該調(diào)控策略有效增強了兩者在反應(yīng)前相互趨近過程的結(jié)合效率,進而顯著提升了檢測體系的響應(yīng)速度。
相較于已報道的熒光點亮型探針分子(響應(yīng)時間范圍:600-3600 s),該研究中調(diào)控優(yōu)化后的F-CN探針分子實現(xiàn)了對肼2-3 s內(nèi)的超快熒光點亮檢測。研究成果有望為基于識別位點與目標物親和力調(diào)控提升反應(yīng)型熒光探針體系響應(yīng)速度提供理論和實驗指導(dǎo),為環(huán)境檢測領(lǐng)域的快響應(yīng)探針定向設(shè)計提供新思路和理論依據(jù)。
相關(guān)研究成果發(fā)表在Cell Reports Physical Science上。研究工作得到國家自然科學基金面上項目、中科院西部之光人才項目、中科院青年創(chuàng)新促進會人才項目、中科院從0到1原始創(chuàng)新項目、新疆維吾爾自治區(qū)杰出青年基金等的資助。
F-R系列熒光探針識別位點調(diào)控策略
原標題: 新疆理化所在痕量肼超快響應(yīng)熒光傳感研究中取得進展
昵稱 驗證碼 請輸入正確驗證碼
所有評論僅代表網(wǎng)友意見,與本站立場無關(guān)