上海應(yīng)物所錒系元素化學(xué)研究取得重要進(jìn)展

2024-09-24 08:45:18來源：中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所閱讀量：55 評論

導(dǎo)讀：近日，中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所釷鈾循環(huán)化學(xué)團(tuán)隊(duì)在釷-碳分子體系的構(gòu)筑、結(jié)構(gòu)和成鍵研究方面取得重要進(jìn)展。

　　近日，中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所釷鈾循環(huán)化學(xué)團(tuán)隊(duì)在釷-碳分子體系的構(gòu)筑、結(jié)構(gòu)和成鍵研究方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“A Thorium(IV) metallacyclopropyne complex”為題發(fā)表于國際權(quán)威期刊《自然通訊》(Nature Communications 2024, 15, 7130)，上海應(yīng)物所陳秀婷副研究員為論文第一作者，龔昱研究員為通訊作者，碩士研究生萬松朋、王倩參與了部分工作。

　　
錒系元素與非金屬之間的配位模式和成鍵特性是影響錒系和裂變產(chǎn)物分離的關(guān)鍵因素之一，錒系-非金屬模型化合物的構(gòu)建及其相關(guān)結(jié)構(gòu)、成鍵和反應(yīng)研究也是燃料循環(huán)化學(xué)研究的重要課題。上海應(yīng)物所釷鈾循環(huán)化學(xué)團(tuán)隊(duì)長期致力于錒系元素化學(xué)等方面的研究，此前相關(guān)成果已陸續(xù)發(fā)表在Chemical Communications、Inorganic Chemistry和Journal of the American Society for Mass Spectrometry等期刊。

　　在本次研究中，研究團(tuán)隊(duì)提出了基于電噴霧離子化-傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(ESI-FTICR-MS)在氣相中制備釷-環(huán)丙炔化合物[(η2-C≡C)ThCl3-]的策略。水解實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算的結(jié)果表明，釷-環(huán)丙炔分子體系內(nèi)釷中心與碳配體之間形成了兩個(gè)極化釷-碳σ鍵，兩個(gè)碳原子間以三鍵模式相結(jié)合，釷與分子平面外碳-碳π鍵也存在一定相互作用。釷-環(huán)丙炔化合物中，釷的氧化態(tài)為+IV，雙碳配體以C≡C2-的形式存在，釷5f軌道對釷-碳成鍵的貢獻(xiàn)將近30%。研究還發(fā)現(xiàn)，無論是單配體策略還是雙配體策略都可以通過多步驟小分子消除反應(yīng)得到釷-環(huán)丙炔化合物。該研究成果突破了前人對于釷-碳間只能形成釷-環(huán)丙烯結(jié)構(gòu)的認(rèn)識，還揭示了5f軌道對于釷-環(huán)丙炔結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定化作用，為新型釷-碳化合物的構(gòu)建以及碳基化合物在錒系分離化學(xué)方面的應(yīng)用提供了重要的科學(xué)基礎(chǔ)。

　　本項(xiàng)研究得到了國家自然科學(xué)基金、上海市“基礎(chǔ)研究特區(qū)計(jì)劃”和上海應(yīng)物所育新計(jì)劃等項(xiàng)目以及釷基核裂變能重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的資助支持。(釷鈾循環(huán)化學(xué)部供稿)

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