近期,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院安光所謝品華研究員團(tuán)隊(duì)在海洋大氣氧化性研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)研究成果以《海洋大氣中強(qiáng)烈的光化學(xué)氧化:來自自由基探測的直接證據(jù)》為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Atmospheric Chemistry and Physics上。
隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,典型地區(qū)的背景臭氧濃度逐年增加,凸顯了人為活動(dòng)對背景地區(qū)大氣氧化性的顯著影響。作為典型的背景大氣,海洋邊界層(MBL) 在應(yīng)對全球氣候變化方面起著不可替代的作用。然而,對我國海洋背景區(qū)域的自由基化學(xué)和氧化機(jī)制的研究相對有限。
課題組胡仁志研究員和張國賢等人通過自主研發(fā)的大氣HOx自由基在線測量系統(tǒng),首次于廣東省深圳市楊梅坑站點(diǎn)獲取了我國海洋地區(qū)的高質(zhì)量HOx自由基濃度時(shí)間序列,并結(jié)合盒子模型閉合解析了海洋大氣中強(qiáng)烈的光氧化過程。
結(jié)果表明,在海陸交接區(qū)域,上風(fēng)向城市、船舶及其他人為排放的相互作用將引發(fā)前體物累積,并與自由基化學(xué)進(jìn)一步耦合,提升海洋環(huán)境的大氣氧化性背景。日間OH和HO2濃度峰值分別為(4.7-9.5)×106和(4.2-8.1)×108 molecule/cm³ 。受內(nèi)陸氣團(tuán)的影響,活躍的光化學(xué)過程伴隨較高的凈臭氧生成(5.52 ppb/h)。此外,我國高前體物濃度背景下,非均相攝取過程對HOx自由基化學(xué)有一定的作用,但鹵素機(jī)制的影響會(huì)受到NOx水平的限制。
值得一提的是,海洋大氣HONO分布的特殊性使日間臭氧生成速率增加~40%。在盒子模型中去除HONO約束后,臭氧濃度可由污染水平(~75 ppb)回歸至全球背景水平(~35 ppb)。因此,在污染精細(xì)化管控階段,應(yīng)該額外考慮前體物排放與自由基化學(xué)的耦合影響。
該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
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